随着世界佛教居士林图书报刊的日益增加，读者渐多，原有的房屋不能满足需要。而且，图书馆藏书虽然已经“粗可以备需要”，但对居士林这么一个林员众多，辐射面很广的组织来说，还“未足以资宏览”。因此，居士林产生了“将原有图书室，扩充为佛学图书馆”的规划。只是限于经费问题，此计划一直无法实现。巧合的是，居士林锦华先生在逝世前，留下遗嘱，捐助2 500元用作新的佛教图书馆之建设，成为新的佛教图书馆建设之重大机缘。1933年1月15日，居士林理事会开会，决定在世界佛教居士林沿街房屋的平台上，加建7间房屋作为图书馆馆舍。图书馆由李经纬、曾友生、陈慧根三人为筹备委员，负责筹建。在社会各界的赞助下，工程进展顺利。当年5月24日动工，9月底竣工。11月26日，佛学图书馆举行落成开幕典礼，“参观嘉宾及向化善信，达千余人，成稀有之胜会”此后，世界佛教居士林图书馆进入了鼎盛时期。    

世界佛教居士林图书馆新馆共分内外两大部分，东首四间合为一大间作为内室，四壁藏置经书，中央陈列图书，其中除线装木、精装木大藏经及各种佛典外，还有梵文经典、法器及血书经咒等。西首三间合为一大间作为外室，专门收藏佛典以外的其他书籍，陈列报纸杂志，并供奉佛像。阅览室设在外室，有座位50个。新任图书馆主任为张大梁居士。佛学图书馆向居士林成员及社会各界人士开放阅览，开放时间为每日上午8时至12时，下午1时至5时。读者可直接从书架取阅，但不外借。读者阅览需办理借阅证。    

这一时期图书馆藏书量也持续增加，除了依靠社会捐赠外，还经常有意外的收获。《世界居士林林刊》第13期记载了郭辅庭居士请购扬州众香院佛经全份捐助本林图书馆供养之事，提到了另外一些著名捐助人，如丁福保捐助上海医学书局出版经书全份、狄平子捐助上海有正书局出版经书及图像，苏州弘化社捐助苏州弘化社出版经书全份，扬州法藏寺佛经流通处法藏法师捐资以助购买法藏寺所设江北刻经流通处所刻佛经。个人捐者有印光法师、关炯之、挥梦揖等，甚至远在西南的四川绵竹佛学同人也有捐赠。因此，当时上海佛教居士林佛学图书馆在第83期《佛教半月刊》所载《世界佛教居士林佛学图书馆购置影印古今图书集成》一文中自豪地宣称该馆:“收藏佛学图书馆藏书极为丰富，有唐代敦煌石室写经，及印度梵文贝叶等古品，均属稀世法宝，至若近代坊间流通之佛学书籍，则更应有尽有，可谓吾国收藏佛学图书唯一之宝库。”    

1934年，王启祥、朱冀才、唐文圃三居士，出资向中华书局订购预约影印《古今图书集成》一部捐助该馆。1936年2月，赴缅甸弘传大乘佛教的龙华寺僧人慈航回沪后，赠送该馆缅文大藏经一部。截至1936年5月统计时，居士林图书馆藏书已达4716种，8573册，其中中文图书3 232种，西文20种，日本10余种，杂志60余种，报纸10余种，图画书300余种。中文书部分，大藏经有《频伽藏》《续藏经》《大正藏》《缩印大藏经》《债砂藏》《南传大藏经》等，佛典以外的图书有二十四史、《古今图书集成》《四部丛刊》《丛书集成》及各省通志等。国民党主席林森发起精印大字龙藏，上海佛教居士林图书馆又开始“募请龙藏”。随着藏书的充实，世界佛教居士林图书馆的读者阅读量也逐渐增加。1933年11月，世界佛教居士林图书馆新馆建立后，就展开了读者统计工作。到1936年，一共两年多的读者接待人数，全部进行了统计，载于37期到第43期的《林刊》上。每月阅经人数在250人以上500人以下，平均每天阅经人数在10人左右，最少的时候8人，最多的时候15人。居士林图书馆的工作也得到了图书馆界的注意。《中华图书馆协会会报》曾以居士林图书馆1934年7-9月三个月的读者人数为例，说明“该馆阅览者数目渐有进步”。可见，这一时期的居士林图书馆馆舍宽敞，藏书丰富，阅读人数较多，影响巨大，是其发展的鼎盛时期。

此后，由于战乱及其他原因，世界佛教居士林图书馆的活动逐渐消停，无可详述。建国后，世界佛教居士林的活动略有恢复，图书馆也有复苏的迹象。但其后不久，由于各种原因，世界佛教居士林林务活动逐渐停滞，仅依净宗念佛为修持，以读诵经论为辅导，其他佛事功德，只是随缘举行而已，图书馆工作也走向终结，不在本文的考察范围之内。